千葉大ら，ペロブスカイトで半導体光学冷却を実証

千葉大学，京都大学，大阪大学の研究グループは，次世代太陽電池や発光デバイス材料として注目されるハロゲン化金属ペロブスカイトを用いて，光による半導体光学冷却の実証に成功した（ニュースリリース）。

ハロゲン化金属ペロブスカイトは，次世代の太陽電池・発光デバイス材料として注目されており，高い発光効率が特長。発光において，物質が吸収した光子の数と放出される光子の数の比を発光効率と呼ぶ。発光によって放出されなかったエネルギーは熱として物質中で放出されるので，温度の上昇に繋がる。

ペロブスカイトのもう一つの重要な性質に，電子-フォノン相互作用が強いことがある。この性質のお陰でペロブスカイトはアンチストークス発光（入射した光よりも高いエネルギーの発光のこと），というユニークな性質を示す。

この性質を利用し，光を照射することで物質を冷却できる可能性があるとされてきたが，これまでの研究では発光効率100％の実現が難しく，冷却に至らなかった。

研究グループはペロブスカイトの量子ドットを用いて研究を進めたが，量子ドットは壊れやすく，大気や光照射で発光効率が低下する問題がある。そこで，発光効率が維持される「ドットインクリスタル」構造に着目した。

この構造では，ペロブスカイト量子ドットが別の結晶内に埋め込まれており，光を照射すると電子と正孔が生成され，発光が起こる。しかし，発光効率を制約する要因として「オージェ再結合」が存在する。

これは，励起子（電子と正孔のペア）が再結合する際に，発光ではなく熱としてエネルギーが放出される過程であり，特に高い励起子密度では，光冷却が難しくなる。

この問題を解決するため，研究グループはマイクロサイズのペロブスカイト結晶を作成し，発光効率の高い部分にのみ光を照射することで冷却実験を行なった。時間分解発光分光を用いてオージェ再結合の影響を調査した結果，弱い光強度でも光加熱が生じることが明らかになり，光学冷却を実現するには最適な光強度が必要であることが示された。

また，冷却効果が観測されるとともに，励起光の強度を変えることで冷却から加熱へと移行する様子も確認された。

この研究は，信頼性の高い方法でペロブスカイトの光学冷却を実証し，その限界と可能性を明確に示したもの。オージェ再結合の抑制と，適切な光強度の設定が，より低温での光学冷却を実現する鍵となり，研究グループは今後，量子ドットの密度や周囲の物質を工夫することで，さらなる効率の向上が期待されるとしている。