筑波大学の研究グループは，電子デバイスなどの材料に用いる鉄酸化物薄膜の作製において，反応性スパッタ中に生じるプラズマ発光スペクトルの全波長データを機械学習で解析し，生成する薄膜の価数状態と成長速度をリアルタイムに推定する方法を開発した（ニュースリリース）。
金属の酸化物や窒化物の薄膜は，スマートフォンや自動車に使われる電子デバイス，太陽電池やセンサーなど，私たちの生活を支える幅広い技術に利用されている。これらの薄膜を作製する代表的な方法の一つが反応性スパッタ法となっている。
これは，ターゲット金属に対してアルゴンなどの不活性ガスと酸素などの反応性ガスを加えてプラズマ中で金属から原子を叩き出し，基板上に薄膜を成長させる方法で，産業界でも広く用いられている。
しかし，反応性スパッタでは，ターゲットの表面が金属状態と酸化物状態との間で切り替わりやすく，不安定な挙動を引き起こす。そのため，成膜条件を同じに設定しても，得られる薄膜の性質や成長速度が大きく変動し，再現性の確保が難しいという課題があった。
このように成膜の最中に今できている薄膜がどのような化学状態にあるのか，成長が速いのか遅いのかを直接，またリアルタイムに把握する手法が求められていた。
成膜中のプラズマからは，ターゲット金属元素やアルゴン，酸素などに由来する数百本以上の輝線が現れる。従来はその一部の発光線だけをモニターしていたが，どの線を選べばよいか明確ではなく，成膜状態を十分に把握することができなかった。
研究グループは，鉄酸化物薄膜の反応性スパッタ成膜において，200〜1000nmにわたって観測される全ての輝線データを対象とし，マテリアルズインフォマティクスのツールとして用いられる主成分分析（PCA）いう機械学習手法で整理した。
その結果，数百本の輝線に含まれる複雑な情報をわずか2つの主成分に集約でき，Fe3O4とγ-Fe2O3といった異なる酸化（価数）状態の薄膜を正確に識別できた。さらに，この主成分から，成膜速度も高精度に予測できることが分かった。
加えて，それぞれの酸化物相を特徴付ける主成分の組み合わせを用いることで，Fe3O4とγ-Fe2O3の代表スペクトルを再構築することに成功した。このスペクトルと，成膜中に観測される発光スペクトルとを比較することで，鉄酸化物薄膜の価数をリアルタイムに推定することができた。
研究グループは，この成果は，これまで困難だった成膜プロセスの見える化を実現するものであり，複雑な反応性スパッタのプロセスをリアルタイムで理解・制御する新しい道を開くとしている。
