理研,量子位相が駆動する励起子から光電流を発生

理化学研究所は,量子力学的な位相効果を利用することで,本来は電気伝導に寄与しない励起子からの光電流発生に成功した(ニュースリリース)。

空間反転対称性の破れた半導体では,励起子を解離することなく,励起子から電流を直接発生できることが,研究グループよって理論的に予言されていた。

この電流はシフト電流と呼ばれ,光学遷移に伴って波動関数の量子幾何学位相が変化することで生じる光電流。しかし,この励起子から発生したシフト電流を,直流電流として実験的に観測した例はこれまでなかった。

研究グループは,ヨウ化銅(CuI)というワイドギャップ半導体を対象物質として,励起子からのシフト電流発生を実証することに挑みた。まず,分子線エピタキシー法によって,高品質の単結晶CuI薄膜を作製した。

この薄膜試料に直線偏光した光を照射し,薄膜面内の直交する二つの結晶軸方向に発生する光電流を測定した。この結果,試料に電場を印加していないにもかかわらず光電流が観測された。

また,偏光面を回転させると2回対称で光電流の符号が振動し,直交する2軸方向で振動の位相が45度ずれることが分かり,予想されるシフト電流の応答と一致したことから,光電流がシフト電流であると同定された。

次に,照射する光のエネルギーを変えてシフト電流を測定した結果,光吸収スペクトルから,シフト電流が負のピークを示す同じ光子エネルギーで光吸収もピークを持っていることが分かった。

光吸収のピークは,この光子エネルギーで共鳴的に励起子が形成されていることを表し,二つの励起子のシフト電流のピークは,光で生成された励起子からシフト電流が発生していることを明確に示した。

また,励起子からシフト電流への変換効率は,連続帯を励起した場合の効率を上回り,本来は電流発生に寄与しない励起子がシフト電流の発生を増強させる効果があることが明らかになった。

さらに,第一原理計算によるシフト電流の評価を行なった結果,CuI薄膜における励起子からのシフト電流の大きさや符号は,結晶格子のひずみに対して極めて敏感に変化することが分かった。CuI薄膜にかかっている格子ひずみを考慮したシフト電流の計算結果は,実験で観測された励起子からのシフト電流の大きさや符号を良く再現することができた。

研究グループは,従来の太陽電池や光検出器において利用が困難であった励起子を有効に活用する道を開くとともに,励起子物性に関する新しい理論的枠組みの構築に貢献すると期待される成果だとしている。

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