理化学研究所（理研），東京理科大学，中国 華中科技大学の研究グループは，「高次高調波発生」を用いて，「水の窓」域のアト秒パルスX線を高効率かつ高強度で発生させる手法を確立し，光子エネルギー300eV域においてナノジュール級の出力を持つコヒーレント軟X線光源の開発に成功した（ニュースリリース）。

高次高調波は，レーザー光と同様の高い時間コヒーレンスを生かすことで，アト秒パルスを発生できる。アト秒パルスの時間幅（パルス幅）は，高次高調波の光子エネルギー（波長）により決定されるため，時間幅の短いアト秒パルスを得るためには，高い光子エネルギー（短い波長）を持つ高次高調波を発生させる必要がある。

研究グループは，2008年に中赤外域の超短パルスレーザーと中性ガスの媒質分散による最適位相整合技術を用いて，「水の窓」と呼ばれる軟X線域（光子エネルギー：543～284eV）の高次高調波を高効率で発生する手法の開発に成功している。

しかし，赤外域において高出力・超短パルス励起レーザーの開発が困難だったため，発生効率が向上しても高次高調波の出力エネルギーは，数ピコジュール程度と低いままだった。

さらに，高調波の高効率発生に必要な位相整合条件を満たすには，数気圧のガス媒質の長さを延ばす必要があるため，出力エネルギーを拡大することが工学的に困難だった。

そのため，アト秒のパルス幅を持つ高調波光源のほとんどは，現在，波長が800nm程度の近赤外域の超短パルスレーザーを励起光として，100eV程度の光子エネルギー域で開発されている。

今回，研究グループは，波長可変かつテラワット級のピークパワーを持つ「中赤外フェムト秒レーザー」に，理研独自の高次高調波エネルギースケーリング法を組み合わせることで，「水の窓」であるX線波長域において，高次高調波パルスエネルギーを従来よりも約1,000倍高出力化することに成功した。

この高出力化法は，高い発生効率を保ったままで高調波の出力エネルギーを増加できるという点で優れている。さらに，開発したコヒーレント軟X線光源を用いて，化学状態分析法である吸収端近傍X線吸収端微細構造（NEXAFS）の計測にも成功した。

また，今後媒質ガスの長さを延ばすことで，水の窓域において高調波出力を10nJまで向上できる可能性も示された。この研究成果は、ギガワット級のピーク出力を持つ軟X線アト秒レーザーの開発につながるとしている。