上智大学,静岡大学,東京大学は,金属ハライドペロブスカイト(MHP)材料のCsPbBr3単結晶を用いて,励起子と光の相互作用の大きさ(LT分裂エネルギー),励起子が2個結合した励起子分子,励起子と光の結合状態の特性について詳細な実験を行ない,これらの特性を明らかにした(ニュースリリース)。
MHPは,太陽電池や発光デバイス,放射線検出器,非線形光学など幅広い分野で注目を集める材料。その理由は,優れた光学的特性にあるが,それらを支える基礎物性,特に励起子の特性については十分に理解されていなかった。
励起子は光と物質の相互作用における重要な役割を果たす準粒子であり,その束縛エネルギーや励起子と光の相互作用の大きさを示すLT分裂エネルギーは,光学デバイス設計における重要な基礎情報となる。これまでの研究では,2次元のMHPの励起子に関する研究は多くあるものの,3次元のMHPでは,励起子のパラメータの測定にばらつきがあり,正確な特性評価が課題とされてきた。
研究グループは,3次元MHPの一つであるCsPbBr3の高品質な単結晶を用い,極低温下で光学測定し,詳細な解析を行なった。反射スペクトルの分析により,LT分裂エネルギーが約7meVであることを明らかにした。
また,高励起条件下での発光および時間分解発光測定により,励起子分子による2種類の発光(縦波励起子および横波励起子への遷移)と励起子-励起子散乱による発光を観測した。これらの発光エネルギーの位置から,励起子分子の束縛エネルギー,励起子の束縛エネルギーを見積もることに成功した。
さらに,白色パルス光を用いた時間分解透過測定により励起子ポラリトンの群速度分散を測定した。その結果,この分散がローレンツモデルを用いた計算と一致することが確認され,CsPbBr3における励起子のダイナミクスがこの単純なモデルで記述可能であることが明らかになった。
励起子分子に関しては,さらに詳細な測定を行なわないと断定はできないが,明瞭な励起子分子からの発光を観測できたこと,および励起子ポラリトンの試料裏面からの反射が観測されたことは,非常に高品質な単結晶が得られたことによる。
研究グループは,この研究で明らかにされたパラメータは,高効率な太陽電池や発光デバイスなど,幅広い応用分野における技術基盤として寄与することが期待されるとしている。