都立大ら,蛍光XAFSにTESを適用しウラン分布を把握

東京都立大学,立教大学,東京大学,日本原子力研究開発機構,高輝度光科学研究センターらは,大型放射光施設 SPring-8のビームラインBL37XUにおいて,マイクロビームX線を用いた蛍光XAFS(X線吸収分光法)分析のための検出器として世界で初めてTES(超伝導転移端検出器)を適用し,通常の半導体検出器では捉えることのできない,実環境試料中の微量のウランの分布状態を把握することに成功した(ニュースリリース)。

原子力発電用燃料として用いられるウラン(U)の使用済み燃料は地下に埋設される予定だが,Uはその化学状態によって水への溶解性が大きく異なるため,環境試料中の化学状態や分布状態を知ることが,その移行挙動の推定につながる。

蛍光X線を利用した放射光X線吸収微細構造法(蛍光XAFS法)は,原理的にあらゆる元素の化学状態(価数や結合状態)の解析が可能で,高い空間分解能で元素の分布やその化学状態を調べることができる。

しかし,さまざまな元素が含まれる環境試料においては,一般的に用いられる半導体検出器を用いるとエネルギー分解能が足らず,微量のUからの蛍光X線が,他の元素の蛍光X線に埋もれてしまうという課題があった。

研究グループは,SPring-8のビームラインBL37XUに持ち込んだTESと,半導体検出器(シリコンドリフト検出器:SDD)を用いて,TESの動作実証を行なった。今回,環境中から採取された黒雲母試料において,従来のSDDでは,黒雲母中に多量に含まれるRbの蛍光X線ピークしか観測できず,微量のUの信号を正確に検出できない。

一方,TESを用いて分析した蛍光X線スペクトルの測定結果では,SDDでは抽出不可能な,微量のUからの蛍光X線を分離して測定できた。さらに,Uの信号を正確に抽出できた結果,RbとUの分布が異なっている様子が確認できた。

これらの結果から,TESを用いることによって,従来の検出器では分析困難な,微量のUの分布状態を正確に把握することに成功した。また,同時に行なったXAFS測定の結果から,黒雲母中に含まれるUの化学状態の分析にも成功し,黒雲母中のUの一部が還元されていることが明らかになった。

このことは,Uが黒雲母に還元・固定された結果,地層中で動きにくくなったことを示しており,黒雲母がUを保持するメカニズムの一端を解明できた。 

今回,TESが17keVという高いエネルギー領域まで高いエネルギー分解能を持つことを確認した。研究グループは,17keVまでのエネルギー領域に蛍光X線が存在する,さまざまな環境試料への応用が期待される。

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