東京工業大学,産業技術総合研究所(産総研),東京大学,東京理科大学の研究グループは,銅酸化物高温超伝導体の母物質であるモット絶縁体において,テラヘルツパルスを励起に用いたポンプ-プローブ分光法を適用し,電場による光吸収スペクトルの変化を精密に測定することに成功した(ニュースリリース)
強相関電子系において電荷とスピンの自由度の相互作用(電荷―スピン相互作用)は重要な役割を果たすことが知られ,さまざまな特徴的物性が現れる要因となっている。例えば,銅酸化物高温超伝導体におけるクーパー対の形成は,スピン間に働く反強磁性交換相互作用Jによる引力に起因することが指摘されている。
高温超伝導体の母物質である二次元モット絶縁体では,光励起によってダブロンとホロンという電荷キャリアが生成するが,この両者の間にもクーパー対の形成と同様の機構による引力の効果で励起子的な束縛状態が形成されると予想されていた。しかし,これまでその実験的な証拠は得られていなかった。
研究グループは,テラヘルツパルスをポンプ光として利用したポンプ―プローブ分光法を開発した。時間幅がわずか1ピコ秒の電場パルスである,ほぼ単一サイクルのテラヘルツパルスを外部電場として利用することで,ほとんど電流を流さずに100kV/cmを遥かに超える電場を印加することが可能となった。
今回,この手法によって,従来の電場変調分光が適用できなかった物質においても電場を印加したときの反射率スペクトルの変化を測定することが可能となった。
研究では,スピン間に働く反強磁性交換相互作用Jが異なる三種の二次元モット絶縁体を対象とし,電場印加による反射率スペクトルの変化を系統的に測定した。
テラヘルツパルスを利用した電場変調反射分光法を異なるJの値を持つ三種の銅酸化物Nd2CuO4,Sr2CuO2Cl2,La2CuO4に適用することにより,二次元モット絶縁体中のダブロンとホロンの引力の起源を調べた。
そして,三種の物質において,電場印加による反射率スペクトルの変化を解析することにより,Jの増加に伴いダブロン―ホロン間の引力(束縛エネルギー)が増加することを明らかにした。実際に,このような傾向をt-Jモデルによる理論計算によって説明することができた。
この結果は,ダブロンとホロンが高温超伝導体のクーパー対と同様にスピン間に働く反強磁性交換相互作用の効果で束縛状態を形成することを明確に示すものだという。
この発見は,強相関電子系における光励起状態の非平衡ダイナミクスや高温超伝導体の発現機構など未解明の問題に対する深い理解につながることが期待されるとしている。