慶應義塾大学と東京工業大学は,超短パルス光照射をした半導体結晶中で,光遷移過程の量子経路干渉による電子コヒーレンスの崩壊と復活現象が起こること,不透明領域においてもコヒーレント光学フォノン生成に誘導ラマン過程が支配的であることを明らかにした(ニュースリリース)。
量子コンピュータや量子情報通信などの次世代量子技術では,量子コヒーレンスを活用することがキーポイントになっている。量子コヒーレンスは孤立した原子分子では長時間保持されるが,固体中では多数の原子との相互作用のため非常に短い時間で失われてしまうことが知られているが,その保持時間の定量的な値はよくわかっていない。
また,超短光パルスで励起されるコヒーレントフォノンは,格子振動のダイナミクス研究や原子運動制御に用いられている。その生成メカニズムとしては,光吸収過程と誘導ラマン過程が関与するが,その寄与の大きさを実験的に判別することは非常に困難だった。
今回の実験では,90K(-183.15°C)に冷却したn型GaAs単結晶を試料に用い,約50fsのパルス幅をもつ近赤外光による時間分解反射光強度測定を行なった。光のエネルギーはGaAsのバンドギャップよりも大きい1.55eVであり,光は不透明領域にある。
ポンプ(励起)パルスを照射することでコヒーレント光学フォノンを励起し,それによって引き起こされる物質内の分極を,時間を遅らせて照射するプローブ(計測)パルスの反射率変化として検出した。これにより,コヒーレント光学フォノン(8.7THz)とフォノンプラズモン結合モード(7.7THz)による振動が観測された。
次に,研究グループが製作した高精度干渉計を用いて,励起パルスを約30アト秒の精度で時間差が制御されたパルス対に加工し,これを試料に照射した。パルス対の時間間隔を変化させることで,発生するコヒーレント光学フォノンとフォノンプラズモン結合モードの振動強度を制御することができた。
特に,パルス間隔を300アト秒ステップで変化させることで,約2.7fs間隔の電子コヒーレンスによる干渉縞が観測された。これは,電子コヒーレンスの情報をフォノン強度に焼き付けて観測したことを意味している。この電子コヒーレンスの干渉は光パルス対自身の干渉よりも長く続き,バルクGaAs中で電子状態のコヒーレンスが保持されていることがわかった。
数十アト秒精度でパルス間隔を変化させることで,電子・フォノン状態の量子重ね合わせ状態をアクティブに制御することに成功し,電子コヒーレンスの崩壊と復活現象を観測した。
また,コヒーレント光学フォノン生成の素過程に関する量子論に基づいた理論計算と比較することで,観測された電子コヒーレンスの振る舞いは,誘導ラマン過程によることを示した。今回の結果は「光を用いて電子・フォノン状態の量子重ね合わせ状態をアクティブに制御する」ことができることを示すものだとした。
研究グループは,この研究により,固体中における高精度の量子状態制御が可能になると期待できるとしている。