理研，XFELのポンプ・プローブ法の高精度化による時間分解能の向上に成功

理化学研究所（理研）の共同研究グループは，X線自由電子レーザー（XFEL：X-ray Free Electron Laser）を利用した計測の時間分解能を大幅に向上させる技術を開発し､，XFEL施設「SACLA」での実証実験に成功した（ニュースリリース）。

XFELは，フェムト秒レベルの発光時間で計測できるパルス型の超高輝度X線光源｡X線固有の高い空間分解能を活用することにより，物質内部の構造変化や化学反応といった超高速現象を，原子や電子レベルで解明できると期待されている。

このような超高速現象の観測では，ポンプ光とプローブ光の2種類のパルス光を利用して，ポンプ光の照射によって誘起される物質内の高速現象をプローブ光で観察する「ポンプ・プローブ計測法」が広く用いられている。SACLAの場合，ポンプ光として赤外から紫外領域のフェムト秒レーザ（光学レーザ）光を，プローブ光としてXFEL光を利用する。

この手法では，ポンプ光とプローブ光の時間間隔（照射のタイミング）を少しずつ変化させながら計測を繰り返すことにより，物質内の高速現象を高精度で追跡できる。ポンプ・プローブ計測法の時間分解能は，原理的にはポンプ光とプローブ光のパルス幅で決まるが，実際には，両者のタイミングをフェムト秒レベルで精密に制御することは技術的に難しく，タイミングの揺らぎが時間分解能を大幅に劣化させていた｡

研究グループは，XFEL光と光学レーザ光の入射タイミングを計測するため，「高精度X線集光楕円ミラー」と「空間デコーディング法」を組み合わせた手法を開発し。高精度X線集光楕円ミラーは，わが国独自の技術で作成されたもので，X線を一次元に（一方向のみに）集光することによりXFEL光を高強度化できる。

空間デコーディング法は，XFEL光が試料に到着するタイミングを空間情報に変換する手法。この2つを組み合わせることによって，物質の光学レーザ光に対する吸収率が，XFEL光の入射時に変化する現象を効率的に誘起し，両者の入射タイミングを計測する。

実験では、物質（計測試料）としてガリウム砒素（GaAs）を用いた。光学レーザ光（波長850㎚）に対して強い吸収を持つGaAsが，XFEL光が入射したときに光学レーザ光に対する吸収率が変化することを利用した。この方法によって，SACLAのXFEL光と光学レーザのタイミングの揺らぎを計測したところ，半値全幅が約260フェムト秒であることが明らかになった。

これまで，X線を集光しない場合にはSACLAのXFEL光の出力を全て利用しても，精度良くタイミングを計測することは困難だった。しかし，一次元に集光することによって，SACLAが発生したXFEL光の一部を取り出した10 マイクロジュール程度のパルスエネルギーでタイミングを計測することが可能になった。

これにより，ポンプ・プローブ計測の分解能がSACLAや光学レーザのパルス幅である数フェムト秒に向上すると期待できるという。今回，計測に使用したXFELのパルスエネルギーである10マイクロジュールは，SACLAの発生するXFEL出力の約3%という少ないエネルギーで実現している。

現在，研究グループでは，この高効率性を利用して，透過型回折格子によって分割したXFEL光を用いて，常にXFEL光の到達タイミングをモニターするビーム診断システムの開発を進めている。計測した到達タイミングは，XFEL光の1ショットごとにデータベースに保存され，研究者に提供される予定。このシステムで計測された到達タイミングをもとに，ポストプロセス解析を行なうことによって，SACLAが有する数フェムト秒の時間分解能を最大限に活用した「超高速現象の解明」が可能になる。