京大,ペロブスカイト超高速光スイッチに新知見

京都大学の研究グループは,レーザー光パルスをハライドペロブスカイト半導体CsPbBr3ナノ粒子に照射すると,可視光領域の光がレーザー光パルスの当たっている間のみ超高速に変調され,その大きさが近赤外領域のレーザー光で特異に増大する現象を室温で発見した(ニュースリリース)。

原子や分子の電子状態が,レーザー光パルスの照射によって超高速に制御できることは古くから知られている(光シュタルク効果)。この効果が固体でも実現されることが発見されて以来,超高速な量子状態制御や光スイッチングの応用に向けて,半導体ナノ構造を中心に盛んな研究が行なわれてきた。

その結果,半導体ナノ構造で形成されている複数の電子状態を利用することにより,効率的な超高速光変調が実現できることが明らかになってきた。しかし,従来の半導体ナノ構造では,大きな光変調が実現するレーザー光の波長領域が限定的であり,また低温での報告に留まっていた。

研究では,ハライドペロブスカイト半導体が大きな光シュタルク効果を示し,また大きなスピン軌道相互作用に由来する特徴的な多準位の電子状態を持つことに着目。このような特徴を利用することにより,従来の半導体ナノ構造とは異なる効率的な光変調の実現が期待できる。

そこで,ハライドペロブスカイト半導体CsPbBr3ナノ粒子に対してポンプ・プローブ分光測定を室温で行なった。可視光領域のポンプ光においては,光シュタルク効果によってCsPbBr3ナノ粒子のバンド端電子状態の間隔がポンプ光の照射下で大きくなり,プローブ光のスペクトルが変化する様子が観測された。

一方で,近赤外領域のポンプ光を照射したところ,従来の光シュタルク効果から予想される振る舞いとは異なり,バンド端電子状態の間隔が近赤外,特に光通信帯波長のポンプ光で再び大きく変調される振る舞いを発見した。また,近赤外領域の光では二光子励起が起きないため,この結果は変調量の大きい超高速光スイッチングが実現可能であることを意味するという。

さらに,近赤外領域において光変調量が特異に増大する起源が,複数の電子状態が光と相互作用しあうことによって生じるアウトラー・タウンズ効果であることを示し,大きなスピン軌道相互作用に由来した高エネルギーの電子状態が超高速光応答に寄与していることを初めて明らかにした。

研究グループは,今回得られた知見により,従来の半導体ナノ構造では実現不可能であった新たな光スイッチングデバイスや,光変調技術の開発が進むと共に,スピン軌道相互作用に着目した新たな光 ・物質相互作用の設計手法の確立が期待されるとしている。

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