東大ら，軟X線レーザーで第2高調波を観測

東京大学の研究グループは，理化学研究所，東京理科大学，分子科学研究所，高エネルギー加速器研究機構，高輝度光科学研究センターと共同で，X線自由電子レーザー施設 SACLAを用いた軟X線の非線形光学効果（第2次高調波発生）を観測することに成功した（ニュースリリース）。

近年のレーザー光源開発の進展により，これまでにない光学応答がさまざまな物質で観測されている。レーザー光源開発では特に短波長化が最近著しく進展しており，X線自由電子レーザー施設 SACLAでは軟X線〜硬X線領域の光が利用できる。

この波長領域は物質を構成する原子の内殻電子と共鳴するエネルギー領域と対応しており，この共鳴効果を用いると元素選択的に光物性実験を実施することができる。

他方，非線形光学効果は，物質中の特殊な秩序や物質界面など，従来の光学実験では視ることのできなかった信号を検出することができる。しかし現在主に使われている波長は可視光〜赤外線であるため，物質情報の一部を得るに留まっている。

そのためX線自由電子レーザーを用いて非線形光学実験を行なうと元素選択的に測定され，さらに物質内部に埋もれた界面などからの情報も得られることが期待されている。

研究グループは，軟X線自由電子レーザーを用いて代表的な非線形光学効果である第2次高調波発生について検証し，その非線形信号の検出に成功した。

試料には，界面と同様に反転対称性の破れた結晶構造を持つGaFeO₃結晶を用いた。その結果，入射した光（振動数ω）に対して第2次高調波（2ω）を観測し，GaFeO₃結晶を構成するFe原子の内殻共鳴に波長を合わせると非線形信号が増強することも確認された。

また，量子力学計算を実施した結果，この軟X線の第2次高調波発生には内殻共鳴効果が鉄と酸素の2重で効いていることも明らかになった。このような計算は従来複雑で困難だったが，今回開発したAkaiKKR法によって定量性高く観測データを再現できたため複雑な計算が実現し，光物性の理論研究としても大きな進展があったという。

X線自由電子レーザーから発生する軟X線はミクロな構造をイメージングするために利用されており，内殻共鳴を用いることで試料の元素分布も可視化することができる。

非線形効果は界面など対称性の破れた環境から信号が発生するので，今回実証した元素選択的非線形効果で，界面における情報のみを元素選択的に取得することができるため，元素マッピングへの応用ができるという。

トランジスターなどのデバイス性能は界面で制限されており，今後その分析にこの手法が活用されることが期待されるとしている。