KEKら,XFELで強レーザー電場中の分子構造を決定

高エネルギー加速器研究機構(KEK),東京大学,立命館大学,千葉大学,京都大学,量子科学技術研究開発機構(QST),理化学研究所(理研),及び高輝度光科学研究センター(JASRI)の共同研究グループは,X線自由電子レーザー(XFEL)施設「SACLA」を用いたフェムト秒X線光電子回折法により,赤外パルス強レーザー電場中のヨウ素分子の構造を決定することに成功した(ニュースリリース)。

超高速分子光化学反応の原理は解明されているとは言えず,時空間で光化学反応を究極的に可視化する「分子ムービー」は,世界の分子科学者がその実現に鎬を削っている。研究グループは,フェムト秒の時間分解能を持つXFELパルスを用いてヨウ素分子(I2)のフェムト秒X線光電子回折実験を行なった。

ランダムな方向を向いた気相の分子では,光電子の放出方向の情報は分子の向きで平均化されてしまうので,光電子の回折像を得ることは出来ませんない。そこで実験では,気相のヨウ素分子(I2)にYAGレーザーを照射し,その電場によりヨウ素分子(I2)の方向を揃えた。

そのうえで,YAGレーザーと時間的・空間的に完全にオーバーラップしたXFELパルスを照射することで,ヨウ素分子(I2)内のヨウ素原子(I)から放出されるI2p軌道のX線光電子回折像を測定した。その結果,YAGレーザー電場中のヨウ素分子(I2)の原子間距離は平衡構造のそれよりも10%,0.2~0.3Å伸びていることを明らかにした。

研究グループは次のステップとして,光化学反応を誘起するポンプ用の超短パルスレーザーを導入して,超高速で進行する分子光化学反応途中の分子構造の変化を精度よく決めて「分子ムービー」の観測に挑戦するとしている。

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