首都大ら，スピン液体の謎の秩序に迫る

首都大学東京，京都大学，理化学研究所（理研），東京大学，仏ラウエ・ランジュヴァン研究所（ILL），米国立標準技術研究所中性子研究センター（NCNR）の研究チームは，テルビウムチタン酸化物Tb₂Ti₂O₇を温度-273℃（絶対温度0.1ケルビン）まで冷却すると，スピン液体という量子的な液体が凝固して電気四極子と呼ばれる電子の「軌道の形」が秩序する珍しい固体ができることを明らかにした（ニュースリリース）。

これは約20年来明らかにされてこなかったTb₂Ti₂O₇の謎の秩序の問題を解く重要な成果であり，物質がとり得る新しい量子状態の理解につながる基礎学術上の重要な発見。

Tb₂Ti₂O₇はスピン液体と呼ばれる大変珍しい量子状態を示す物質として1999年の発見以来，精力的に研究されてきた。これまでに100 を超える実験と様々な理論モデルが提案されてきたが，そのスピン液体の性質については未だ十分にわかっていなかった。

また，実験的にはいくつかの試料においてしばしばスピン整列の長距離秩序とは異なる謎の秩序が観測されており，この秩序状態は一体何なのか，そしてTb₂Ti₂O₇は本当にスピン液体なのか，という問題が，基礎学術上の大きな研究テーマのひとつだった。

今回研究グループは，度々観測される謎の秩序の理解がTb₂Ti₂O₇のスピン液体の性質を理解する上でも重要な知見になると考え，長距離秩序の性質を示す純良な単結晶を作成して磁場中の比熱や磁化の測定と中性子散乱実験に取り組んだところ，電気四極子の寄与を取り入れた量子スピンアイス模型に基づいた理論計算と一致することがわかった。

つまり，これまで謎であったTb₂Ti₂O₇の秩序は，テルビウムイオンが持つ四極子という電子の軌道自由度の秩序化であることが明らかになった。また，この秩序相の近くに現れるスピン液体は，量子スピンアイスというスピンアイスが量子力学的に重ね合わさった量子液体状態である可能性が浮き彫りとなった。

今回の研究成果は，幾何学的フラストレーションを持つ磁性体に電気四極子の自由度が絡むことを示した初めての例で，”frustrated quadrupolar system”と呼べるような新しい量子状態を研究できることがわかった。また，秩序相の近くに現れるスピン液体は，量子スピンアイスというスピンアイスが量子力学的に重ね合わさった量子液体状態である可能性が浮き彫りになった。

この研究成果は，磁性体研究の枠組みを超えて固体物理学全体の研究に重要な視点を与えることが期待されるという。また，幾何学的フラストレート格子に四極子やより高次の多極子の自由度を組み合わせるという視点をもとにして，さらに新しくて面白い物質開発への波及が期待できるとしている。