物質・材料研究機構（NIMS）の研究グループは，次世代蓄電池の一つである全固体リチウム二次電池の正極－固体電解質界面の高精度電子・原子シミュレーションに世界で初めて成功し，正極界面における界面抵抗の起源を理論的に実証した（ニュースリリース）。

スマートフォンから飛行機まで幅広く利用されているリチウムイオン電池だが，電解液の発火など安全上の問題が現在も残っている。原因は燃えやすい有機溶媒を電解液の主成分として使わざるを得ないことにあり，近年その解決策の一つとして燃えない固体電解質を用いた次世代蓄電池の開発が注目を集めている。

しかし，一般に固体電解質はリチウムイオンの伝導特性が有機溶媒系ほど良くないために，充放電速度が遅いといった問題があり，実用化に向けてリチウムイオンの輸送抵抗の低減が急務となっている。特に電極－電解質界面の抵抗の改善は重要な課題で，これまでに緩衝層の導入による抵抗減少などが提案されているが，充放電時の界面の電子・原子の動きを実験的に観察することは難しく，界面抵抗の起源の解明とその制御法の確立は全固体電池開発の技術的課題として残っていた。

研究グループは今回，シミュレーションにより世界で初めて全固体リチウム二次電池の酸化物正極－硫化物電解質界面における界面原子構造やリチウムイオンの挙動を理論的に明らかにした。電子・原子の動きを高精度で取り扱える密度汎関数理論（DFT）をベースにした計算手法と固体－固体界面の安定構造探索に向けた計算技術の融合により，このような解析が可能になった。さらに正極界面抵抗の起源として硫化物側の空間電荷層の成長が主要な役割を果たすことを示し，緩衝層の導入がこの空間電荷層効果を緩和することを電子・原子スケールで理論的に実証した。

この研究成果は，全固体リチウム二次電池の正極－固体電解質界面の界面抵抗の起源を明らかにするとともに，緩衝層導入による界面抵抗の低減機構を原子スケールから与えるものとなっており，今後の全固体電池の高性能化に向けた界面設計に貢献するもの。

また，取り扱いの難しかった固体－固体界面の整合に関する系統的な計算解析手法を提案しており，今後シミュレーションとの融合による全固体電池材料の探索研究がさらに盛んになり，安全でかつ高性能な次世代蓄電池の開発を促進することが期待される。