理研ら，X線回折に潜む非線形性を発見

理化学研究所（理研），高輝度光科学研究センター，大阪大学，名古屋大学は，高いX線強度の下では物質によるX線の回折現象が抑制されて，回折強度が入射したX線強度に比例しなくなる非線形性が発現することを発見した（ニュースリリース）。

レーザーのような強い光が物質に当たると，非線形光学効果と呼ばれる光の振幅の大きさに比例しない現象が起こる。非線形光学効果を用いると，光の性質の変換や，量子もつれを持った光子のような特殊な光を作り出すことができる。

しかし，波長がÅ程度の電磁波であるX線は，物質との相互作用が小さく，従来の低強度のX線光源を用いる場合には非線形光学効果は無視できるほど小さいことが知られていた。

一方で，通常のレーザーが発振する波長範囲は赤外線から可視光に限られてきた。近年になって米国のLCLSや日本のSACLAといったX線自由電子レーザー（XFEL）施設が完成した。XFELは，波長がオングストローム程度の電磁波であるX線の領域で初めて実現している。

これまでX線を用いた実験手法は，X線と物質との線形な相互作用を仮定してきた。しかし，XFELのような高い強度を持つX線を用いて計測を行なう場合に，どの程度の強度から非線形性が発現するのかは分からなかった。

研究グループは，SACLAを利用して，X線が結晶に照射された際に生じる回折現象の非線形性を調べた。シリコン結晶を試料として，パルス幅が6フェムト秒のXFELを用いてさまざまな強度の下で回折現象を測定した。

その結果，強度が10¹⁹W/cm²を超えると回折強度が大きく抑制されることが明らかになった。X線回折は，結晶材料の原子配置を決定するために広く用いられている。今回の実験結果はXFELを用いる場合には回折現象の非線形性を考慮に入れて実験データを解析する必要があることを示唆している。

さらに，回折現象に非線形性が生じるメカニズムを調べるために，シミュレーションを行なった。その結果，光電効果による自由電子の放出と衝突電離によって，X線照射開始から数フェムト秒の間にシリコン原子に束縛されている電子が原子から次々に放出されていくことが分かった。

電子を失った原子は，X線を散乱させる能力が低下する。すなわち，XFELの照射によって生じる超高速の電子状態の変化がX線回折現象の非線形性の原因であることが明らかになった。

研究グループは，今回発見された回折現象の非線形性を利用することで，X線領域では未開拓であった非線形光学素子が将来実現できるとしている。